二零零五年六月，年仅十九岁的林家宇受到导演林正盛的赏识，获选担任电影《月光下，我记得》的女主角，由此正式开启了她的演艺道路。她凭借在此片中的出色演绎，成功摘得了第六届华语电影传媒大奖最佳女配角奖项，赢得了业内的初步认可。次年五月，她的形象登上了知名男士杂志《风度》的内页，成为备受瞩目的女郎。到了七月，林家宇将事业重心转向内地市场，并与胡歌、徐若瑄、何炅等演员共同主演了都市偶像剧《别爱我》，在剧中她诠释了善良美丽、气质清澈脱俗却不幸失声的少女小芳一角，给观众留下了深刻印象。紧接着，她又接拍了古装历史剧《少年杨家将》，出演身份高贵、聪慧过人的柴郡主，展现了其在古装剧领域的可塑性。同年八月，她主演了剧情片《美丽曼特宁》，饰演一位钟爱曼特宁咖啡、个性鲜明的女孩豆豆。十一月四日，林家宇受邀出席了上海时装周的闭幕秀，在时尚领域也崭露头角。进入二零零七年，她与陈晓东合作，主演了《聊斋奇女子》的第三单元《聊斋奇女子之侠女》，扮演一位行侠仗义、惩恶扬善的侠女徐慕娥，值得注意的是，这部作品成为她在内地拍摄的最后一部影视剧。二零零八年三月，她与窦智孔联袂主演爱情片《人之岛》，在片中饰演一位心地善良的美术老师安安。此后经过一段时间的沉淀，直至二零一二年，林家宇再度回归，与陈柏霖合作主演了一部微电影《恋恋石垣岛》，继续着她的艺术探索。
林家宇身上总是带着一种都市女孩中颇为少见的羞赧与纯朴气质，自出道以来，她便一直以清新、健康的邻家女孩形象深入人心。无论是在电影《月光下，我记得》中饰演的那位洋溢着五十年代气息的青春少女，还是在《美丽曼特宁》里所塑造的时尚而充满活力的年轻女孩，林家宇所呈现给观众的始终是一种文静而恬美的现代女性形象。她自幼便开始接触广告拍摄，积累了丰富的镜头经验，刚步入成年之际，便幸运地得到了导演林正盛的赏识与钦点，自此之后片约纷至沓来，演艺事业稳步上升，更被外界广泛看好，认为她极有潜力成为新一代玉女派演员中的领军人物。