2013年，林俊毅顺利考入广西艺术学院，成为表演系舞台表演专业的一名学生。在为期数年的大学学习生涯中，他积极投身于各类舞台实践，积累了丰富的表演经验。其中，他在话剧《哈姆雷特》中成功饰演了核心角色哈姆雷特，这一经历不仅锻炼了他的专业能力，也为其后的发展奠定了坚实基础。基于在校期间的突出表现，林俊毅于2016年7月举办的第七届“广西校园戏剧节·大学生戏剧奖”评选中，凭借精湛的演技荣获“优秀表演奖”的肯定。
自2018年起，演员林俊毅陆续参与了多部影视作品的演出，其中包括电影《吃货不投诉》与《艺术空间》。进入2019年，他在4月播出的电视剧《你好，对方辩友》中成功塑造了赵云云一角。2020年11月，其身影又出现在电视剧《没关系，是青春啊！》中，饰演了角色高歌。次年1月，他参演的电视剧《我就是这般女子》正式与观众见面，他在剧中扮演周长萧；紧接着在2月，一部革命题材电视连续剧《觉醒年代》于中央电视台综合频道播出，林俊毅在剧中饰演了历史人物赵世炎；同年6月，他还在电视剧《百炼成钢》中出演了刘君。 时间来到2022年，林俊毅的事业持续发展。3月，由他主演的电影《我们的样子像极了爱情》顺利杀青，并宣布定档于当年8月4日七夕节上映；4月29日，他参演的电视剧《我是真的讨厌异地恋》也如期播出。2023年，他继续活跃于荧屏：5月7日，参演了由姜秀琼执导，闫妮、邓恩熙、张瑶等主演的女性题材情感剧《外婆的新世界》，该剧在爱奇艺平台播出，他在剧中饰演了民警小刘；随后在11月1日，其出演的体竞都市剧《极速悖论》也与观众见面。 2024年，林俊毅的演艺作品更为丰富。2月1日，一部都市爱情轻喜剧《独一有二的她》播出；4月15日，他参演的由万里扬执导，李现、任敏主演的近代革命电视剧《群星闪耀时》在湖南卫视和芒果TV双平台同步播出；9月23日，另一部都市爱情轻喜剧《舍不得星星》播出；10月1日，由其主演的电视剧《青春之我》播出，他在剧中饰演了重要角色谢一白。 展望未来，林俊毅的演艺行程依然排得满满当当。根据已公布的计划，2025年6月9日，其参演的电视剧《潜渊》将播出；10月30日，一部古装爱情剧《山河枕》也将上演；11月20日，由他主演的微短剧《广西的味道》在南宁正式开机。进入2026年，1月23日，他出演的历史剧《太平年》预计将与广大观众见面。