二零零一年，钱柏渝出演了由徐熙媛、言承旭、周渝民等众多明星联袂主演的十八集中国台湾偶像剧《流星花园》，该剧在播出之后反响极为热烈，成功斩获了全国收视排行榜的第一名。值得注意的是，这部作品正是钱柏渝个人演艺生涯中所参与的第一部电视剧，她在剧中生动地诠释了名为“美佳”的角色，由此正式开启了她的表演之路。就在同一年，她还参演了另一部电视剧作品《麻辣鲜师》，进一步积累了表演经验。到了二零零五年，钱柏渝的演艺事业有了新的拓展，她出演了由陆毅、李冰冰、李小璐、董璇等知名演员共同主演的古装武侠剧《八大豪侠》，这部剧集对于她而言具有特殊的意义，因为这是她首次参与中国内地电视剧的拍摄，她在剧中饰演了“小小”一角。同样是在这一年，另一部由她与安以轩、黄晓明等合作主演的古装历史剧《大汉天子3》也正式与观众见面。二零零七年，钱柏渝迎来了其大银幕的首次亮相，她出演了电影《陆小凤传奇之剑神一笑》，并在片中担纲女一号，饰演宫素素这一角色，这不仅是她人生中的第一部电影作品，同时也是她首次在影视作品中担任女主角，标志着其演艺事业进入了一个新的阶段。二零一一年，她再度回归中国台湾偶像剧领域，出演了作品《拜金女王》；随后在二零一三年，她又参与了电视剧《真爱黑白配》的拍摄，持续活跃在荧屏之上。
二零零四年八月二十七日，演员钱柏渝被指介入徐子婷与游圣白（绰号“白白”）之间的恋情，相关消息传出后，这段关系随之告终。至二零零六年，钱柏渝又因工作机缘结识了王泉仁——其父亲是知名企业家王文洋——两人于次年七月正式确立恋爱关系，但这段感情并未能长久维持，最终仍走向分手结局。这两段经历均成为她早年演艺生涯中受到公众关注的情感片段。