二零一八年九月八日，其个人首部主演的剧情长片《幸福城市》于多伦多电影节举行全球首映，他在影片中生动诠释了青年警员张冬陵这一角色，由此正式开启了自己的演艺道路；凭借在此片中的出色表现，他相继获得第五十五届台湾电影金马奖最佳新演员奖、第十三届亚洲电影大奖最佳新演员奖以及第二十一届台北电影节最佳新演员奖等重要奖项的提名。二零一九年十月六日，他与巫建和、王真琳联袂出演的音乐题材剧情电影《绿蝴蝶》正式公映，他在片中扮演鼓手博凡，以细腻的表演展现了角色对音乐的热忱与挣扎。次年九月二日，其参演的恐怖电影《馗降：粽邪2》在中国台湾地区上映，他饰演了性格冲动、血气方刚的少年火哥；同年十一月，谢章颖还出演了由容祖儿演唱的歌曲《东京人寿》的音乐录影带，进一步拓展了表演领域。二零二一年一月二十九日，他主演了由江奕勋执导的奇幻题材短片《ME》，在片中化身为早熟而颇具领袖气质的“小老大”蔡佳勋；五月一日，他与刘冠廷、陈庭妮、林柏宏等演员共同主演的消防职业剧《火神的眼泪》正式播出，他成功塑造了勇敢善良、积极救人的新手消防员小高一角，获得了观众的广泛关注。二零二二年十月二十八日，上映的犯罪题材电影《罪后真相》中，他饰演的曾景安是一个在棒球场打工的年轻人，他不仅是案件的关键关系人，同时也是在家中悉心照料失智祖母的孝顺孙子，角色层次丰富。二零二三年十月七日，其参演的恐怖剧集《都市惧集》播出，他在剧中扮演一名在末班客运上不慎睡过头的乘客，随之在深邃的隧道里遭遇了一系列骇人的意外事件。二零二五年三月八日，他与张钧甯、连秉发、杨一展等人共同出演的犯罪悬疑剧《化外之医》与观众见面；同年八月，其主演的聚焦社会话题的台剧《零日攻击》在中国台湾地区播出，他在剧中与任敏娴搭档，演绎了一对在台海危机背景下努力维系情感的年轻情侣，情感刻画真挚动人。十一月十三日，他参演的另一部电视剧《如果我不曾见过太阳》于线上平台发布；紧接着在十二月十一日，其出演的电视剧《如果我不曾见过太阳第二季》也正式播映。
在许多人看来，谢章颖具备相当出色的表演天赋，然而他本人却觉得，这更多源于自己对导演指导的灵活变通与快速反应能力。由于自幼在隔代教养的环境中成长，他所经历的世事磨练比同龄人更为丰富多样。高职毕业后，他并未继续升学，而是直接踏入社会、投身表演行业，其独树一帜的表演方法，完全是在实践中逐步学习、不断摸索而自然成形的。在电影《零日攻击》中，谢章颖悉心将“蛇仔”这个角色从内心用爱与理解慢慢培养起来，甚至把对角色的揣摩融入日常生活的细节中加以呵护照料，这使得他的表演在镜头前显得格外真实自然，也更具感染力与说服力。加之蛇仔本身是一个性格较为外放、情感张扬的人物，谢章颖也借此机会将他作为调节自身情绪的抒发渠道，通过表演过程来释放压力、放松自我。或许正是这种松弛自如的表演状态，以及与角色高度契合的工作节奏，最终才塑造出那个既能引起观众深切共鸣、又能激发共同情绪波动的鲜活形象——蛇仔。