二零一四年十一月十九日，其所属组合正式发行了作为出道预告的先行单曲《像昨天一样GoodNight》，标志着演艺生涯的起步；紧接着在十一月十七日，组合又公开了第二支音乐录影带《Candy Jelly Love》，进一步吸引了公众目光；就在同一天，她们的首张正规专辑《Girls' Invasion》也同步问世，完成了出道初期的密集作品发布。然而，事业发展不久便遭遇波折，十一月二十日，因涉及同性性侵的不实传闻，她不得不暂时离开团队，返回家中静养并中断了所有演艺活动。直至二零一五年八月二十七日，徐智秀才在时隔近一年后重新归队，组合以完整的八人阵容再度亮相乐坛，开启了新的活动阶段；九月十四日，她随组合推出了回归先行单曲《要告别吗》；十月一日，组合发行了迷你专辑《lovelyz8》，持续积累音乐作品；十月六日，徐智秀还随组合参与了1theK频道制作的舞蹈教学栏目《Let's Dance》，这成为她自出道以来参与的首个综艺节目，展现了多方面的活跃度；同年十二月七日，组合又发行了首张单曲专辑《LOVELINUS》，进一步丰富了音乐履历。进入二零一六年，二月十六日，组合的首档团体专属综艺节目《Lovelyz 梦游仙境》于SBS MTV频道正式播出，让粉丝得以更深入了解成员们的日常；四月二十五日，她们携第二张迷你专辑《A New Trilogy》回归，延续了音乐上的探索。二零一七年二月二十七日，组合发行了第二张正规专辑《R U Ready》，体现了其在音乐领域的稳步成长；至二零一八年十一月二十六日，她们又推出了第五张迷你专辑《SANCTUARY》，保持着稳定的发片节奏。二零一九年五月二十日，第六张迷你专辑《Once upon a time》问世；同年十月八日，徐智秀首次涉足影视领域，参演了网络剧《仅7天的浪漫》，尝试了演技挑战。二零二零年十二月二十九日，她再次参演了另一部网络剧《仅7天的浪漫第二季》，逐步积累表演经验。然而二零二一年六月二十一日，因确诊感染新冠肺炎，徐智秀不得不暂停所有行程进行隔离治疗；同年十一月四日，她与Woollim Entertainment的合约期满，其所属组合也正式宣告解散，标志着一个阶段的结束；当月二十三日，她与Mystic Story公司签署了专属合约，并明确将事业重心转向演员方向发展，开启了全新的职业生涯。二零二二年四月二十七日，她参演的奇幻恐怖电影《首尔怪谈》登陆院线，是其转型后重要的银幕作品。展望未来，根据已公布的计划，二零二五年九月十七日，她参演的电影《鬼市》将正式上映；紧接着在九月十九日，其参演的电视剧《去月球吧》也会通过韩国MBC电视台与广大观众见面，预示着她在演员道路上的持续前进。
2024年，有目击者发现艺人徐智秀正在一家工厂从事女工的工作。面对外界的关注，她坦然表达了自己的看法，她认为艺人这份职业与其他任何职业在本质上并无不同，都值得被平等看待。她进一步解释道，相较于无所事事地停留在原地，自己更倾向于在工厂里通过实际劳动来创造价值，这种充实而具体的工作状态让她感到更为踏实和满足。
徐智秀的脸上总是洋溢着清新而温柔的微笑，这种笑容不仅自然地流露出一种超越年龄的成熟气质，更与她清纯可爱的本质性格相得益彰，共同营造出一种令人感到愉快且充满希望的独特氛围，从而将她稳固地定位于大众所熟知的清纯形象之中。她那明朗又温暖的歌声，仿佛蕴含着阳光与和风，常常能让人联想到万物复苏、生机盎然的春日景象。在徐智秀发布的专辑预告照片中，人们可以初步感受到这种音乐与形象交织的魅力。然而，徐智秀本人实际上与外表所呈现的文静模样有着不小的反差，在她看似安静内敛的外表之下，隐藏着的是一颗乐观开朗、洒脱随性的心，她在日常生活中是一个精力充沛、十分活泼的人。这种内外之间的鲜明对比，构成了徐智秀众多反转魅力的一部分，使得她的形象更为立体和丰富，不断吸引着人们去发现她更多样的面貌。
在2014年11月5日，一位女子公开指控偶像艺人徐智秀曾对她实施性侵，并拍摄了其裸照以作威胁。随后，徐智秀所属的经纪公司于11月10日正式向警方提交了报案。由于这一事件对徐智秀造成了严重的精神创伤，她在11月12日不得不缺席了所属组合的重要出道展示活动，并随即入院接受专业的心理治疗。至11月20日，公司发布声明称徐智秀已返回家中进行静养，同时宣布将暂停她的一切演艺工作。 进入2015年，其所在组合于2月11日宣布回归乐坛。经纪公司在此次回归声明中明确表示，徐智秀仍将暂时缺席所有团体活动，但同时也坚决否认了关于她将退出组合的各类传闻。就在同一天，公司进一步通报，已将涉嫌编造并散布不实信息的嫌疑人正式移交给检察机关处理。同年5月，该案件的审判结果最终公布，造谣者被依法处以罚金；鉴于其未成年人的身份，案件后续被移交至相关少年司法部门进行处理。对此，经纪公司再次表态，称将根据徐智秀的恢复情况，逐步、稳妥地安排她重新开展演艺活动。