二零一五年，当时仍在求学阶段的他便有幸参与了古装武侠剧《六扇门》的拍摄，在剧中饰演齐福一角，由此正式开启了属于自己的演艺生涯。此后不久，他又在另一部古装武侠剧《锦衣夜行》中亮相，出演朱高燧；同年十月，他再次投身古装武侠题材，在剧集《飞刀又见飞刀》中塑造了半玉心这一角色。进入二零一六年，袁志颖首次担纲主演，出演网络剧《偶像猎手》，诠释了莫姚这一重要人物；同年六月，他亦在电视剧《江南皮革厂》中贡献了演出。二零一八年七月，他主演了奇幻古装爱情电影《将军请上榻》，饰演男二号郝连策，展现了其在古装领域的可塑性；就在同一年，他还参演了民国背景的悬疑剧《请赐我一双翅膀》，在剧中扮演正武。二零一九年一月十九日，其参演的古装权谋大剧《皓镧传》正式播出，他在剧中饰演了高喜；此后，他又在古装历史探案剧《包青天》中挑战了双子一角；同年，他还出演了民国悬疑探险剧《天枢之契约行者》，成功塑造了牛春图这一形象。二零二零年十月九日，由他主演的玄幻题材电影《山海巨兽》登陆院线；紧接着在十月二十一日，其参演的古装甜宠剧《如意芳霏》与观众见面，他在剧中饰演了沈宸。二零二一年二月二十八日，他主演的电影《长白灵蛇传》于腾讯视频独家上线；三月三十日，另一部由他主演的玄幻爱情电影《长白·太岁》同样在腾讯视频播出；三月三十一日，其参演的古装传奇剧《长歌行》开播，他在剧中出演长孙净；八月，他加盟古装虐恋剧《安乐传》，饰演林聪；十月，他又在古装甜宠剧《相思蛊里烬相思》中亮相，扮演严烈。二零二二年二月二十二日，其参演的古装励志美食剧《尚食》播出，他在剧中饰演了朱瞻埈。二零二三年五月十九日，他参演的网剧《云天悬明月》在横店举行了隆重的开机仪式，袁志颖在剧中饰演云上州。二零二四年一月十五日，其参演的电视剧《风华往事》与观众见面；七月八日，另一部有其参与的电视剧《长相思第二季》播出；十二月三十日，他参演的网剧《云天悬明月》也如期上线。二零二五年三月一日，他出演的现实主义古装情感剧《似锦》正式播出；同年七月八日，其参演的又一部电视剧《贤婿》也与广大观众见面。